Modeló los vestidos plisados y las blusas semi transparentes del diseñador francés Yves Saint Laurent en las páginas de Vogue; inspiró en los ’60 la famosa prenda de traje masculino/femenino Le Smoking, y lideró el diseño de joyas y accesorios de la misma firma. Además, en 1968 conoció a Saint Laurent en una fiesta y la atracción fue instantánea: después de varios meses juntos, se convirtió en una de sus amigas más cercanas, junto a Betty Catroux y Catherine Deneuve. A principios de noviembre, De La Falaise falleció producto de una larga enfermedad, dejando como legado toda una vida dedicada a la moda y a la confección de joyas.
En los ’60, De la Falaise viajó desde Europa a Nueva York, radicándose en la Gran Manzana y comenzado su carrera en Halston, marca donde se dedicó a confeccionar las telas estampadas para el reconocido diseñador norteamericano. Poco a poco se codeó con más personajes famosos, hasta estrechar la mano de Yves Saint Laurent y ser la figura con “el extraño poder del don de la ligereza, mezclado con la intensidad irreprochable de su mirada sobre la moda”, en palabras del propio francés. Quizás la elegancia corre por la sangre de su familia, ya que a principios de los ’90, su sobrina Lucie de la Falaise también hizo carrera modelando los perfumes y ropa de YSL y apareciendo en portadas de Vogue. Además, se casó con Marlon Richards, el hijo de Anita Pallenberg y Keith Richards.
El año 2002, Saint Laurent anunció su retiro de la firma que lleva su nombre, lo que permitió que Loulou iniciara su propia marca con la que comercializó desde ropa hasta joyas, su gran pasión. Desde el año 2007, también estuvo encargada de diseñar las joyas y accesorios que acompañaban las colecciones de Oscar de la Renta, pero será recordada por haber sido la principal influencia tras el elegante y lujoso estilo que implantó el diseñador a fines de los años ’70, especialmente a través de la línea Rive Gauche; entre dorados, azules y púrpuras, su imagen se posicionó como parte importante del imperio de Saint Laurent.